中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授團隊借助國儀量子掃描電鏡進(jìn)行了循環(huán)后形貌研究，開(kāi)發(fā)了具有可控缺陷的無(wú)定形碳，作為平衡親鉀性和催化活性的人工界面層的候選材料。

研究團隊通過(guò)調控碳化溫度制備了一系列缺陷程度不同的碳材料（標記為SC-X，X代表碳化溫度）。研究發(fā)現：缺陷過(guò)多的SC-800會(huì )導致電解液大量分解，形成不均勻的SEI膜，從而縮短循環(huán)壽命；缺陷最少的SC-2300對鉀的親和力不足，易引發(fā)鉀枝晶生長(cháng)；具有局部有序碳層的SC-1600展現出優(yōu)化的缺陷結構，實(shí)現了親鉀性與催化活性的最佳平衡，能夠調控電解液分解過(guò)程，形成致密均勻的SEI膜。

實(shí)驗結果表明：SC-1600@K在0.5 mA cm-2電流密度和0.5 mAh cm-2容量條件下，展現出長(cháng)達2000小時(shí)的循環(huán)穩定性；即使在更高電流密度（1 mA cm^-2）和容量（1 mAh cm^-2）條件下，仍能保持優(yōu)異電化學(xué)性能，穩定循環(huán)超過(guò)1300小時(shí)；在全電池測試中，與PTCDA正極配對時(shí)，在1A/g電流密度下循環(huán)1500次后仍保持78%的容量保持率，表現出卓越的循環(huán)穩定性。

該研究以“Balancing Potassiophilicity and Catalytic Activity of Artificial Interface Layer for Dendrite-Free Sodium/Potassium Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。

圖1：展示了在不同碳化溫度下制備的碳樣品（SC-800、SC-1600 和 SC-2300）的微觀(guān)結構分析結果。通過(guò)X射線(xiàn)衍射（XRD）、拉曼光譜、X射線(xiàn)光電子能譜（XPS）和寬角X射線(xiàn)散射（WAXS）等技術(shù)，分析了這些樣品的晶體結構、缺陷程度以及氧和氮的摻雜情況。分析結果表明，隨著(zhù)碳化溫度的升高，碳材料的缺陷逐漸減少，晶體結構變得更加有序。

圖2：展示了利用有限元模擬分析不同復合負極上鉀金屬生長(cháng)過(guò)程中的電流密度分布。模擬結果表明，SC-1600@K復合負極在鉀沉積過(guò)程中展現出均勻的電流分布，有助于有效抑制枝晶的生長(cháng)。此外，通過(guò)原子力顯微鏡（AFM）測量了SEI層的楊氏模量，結果顯示SC-1600@K電極上的SEI層具有更高的模量，表明其SEI層更為堅固，有助于抑制枝晶的形成。

圖3：展示了不同復合電極（SC-800@K、SC-1600@K 和 SC-2300@K）在對稱(chēng)電池中的電化學(xué)性能。SC-1600@K電極在不同電流密度和容量條件下均展現出卓越的循環(huán)穩定性和低過(guò)電位。此外，通過(guò)電化學(xué)阻抗譜（EIS）和Sand's時(shí)間測試進(jìn)一步驗證了SC-1600@K電極在抑制枝晶生長(cháng)和維持SEI層穩定性方面的優(yōu)勢。

圖4：利用冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）和時(shí)間飛行二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）分析了不同復合負極上的SEI層結構和組成。結果顯示，SC-1600@K電極具有均勻、薄且富含無(wú)機成分的SEI層，這有助于快速的鉀離子傳輸動(dòng)力學(xué)和高楊氏模量。而SC-800@K和SC-2300@K電極的SEI層則表現出較厚且富含有機成分的特征。

圖5：通過(guò)密度泛函理論（DFT）計算探討了碳層中缺陷配置對鉀離子沉積和SEI形成的影響。計算結果表明，適量的缺陷可以增強鉀離子與碳層之間的相互作用，降低成核過(guò)電位，而過(guò)量的缺陷則可能導致電解液的過(guò)度分解。

圖6：展示了使用SC-1600@K電極組裝的全電池（PTCDA//SC-1600@K）的電化學(xué)性能。該電池在不同電流密度下展現出優(yōu)異的倍率性能和長(cháng)期循環(huán)穩定性，證明了SC-1600@K電極在實(shí)際電池應用中的潛力。

研究團隊成功設計并制備了一種具有局部有序結構的碳材料（SC-1600），可作為鈉/鉀金屬電池負極的人工界面層。通過(guò)精確調控材料缺陷含量，該團隊實(shí)現了鉀親和性與催化活性的最佳平衡，從而顯著(zhù)改善了鉀離子的均勻沉積并促進(jìn)了穩定SEI層的形成。在碳酸酯電解液體系中，基于SC-1600的鉀對稱(chēng)電池（SC-1600@K）表現出優(yōu)異的循環(huán)穩定性，其循環(huán)壽命超過(guò)2000小時(shí)。更值得注意的是，由SC-1600@K負極與PTCDA正極組裝的全電池在1 A g⁻¹的高電流密度下循環(huán)1500次后，仍能保持78%的容量。這項研究不僅建立了一個(gè)通過(guò)調控界面層缺陷來(lái)優(yōu)化SEI結構和鉀離子吸附的模型體系，而且為鉀金屬電池保護性界面層的理性設計提供了重要理論指導和技術(shù)路徑。