PANC/T-Fe水凝膠由親水性AAm、兼具親水和疏水特性的NIPAM以及疏水性OMA通過(guò)共聚反應合成，其中PTA起到交聯(lián)作用，與聚合物鏈上的氨基形成氫鍵，構建起穩定的聚合物網(wǎng)絡(luò )。在實(shí)驗過(guò)程中，該團隊發(fā)現NIPAM和SDS間的相互作用對水凝膠的溫度敏感粘附性能至關(guān)重要。隨著(zhù)溫度降低，SDS結晶易于附著(zhù)在PNIPAM鏈段，阻礙粘附功能基團與基材作用，導致粘附力下降；溫度升高時(shí)，結晶融化，粘附基團與基材接觸更好，粘附力顯著(zhù)提升。PTA的引入增強了水凝膠在高溫下的粘附力，因其與聚合物鏈的氨基存在物理相互作用，溫度升高時(shí)該相互作用被破壞，使水凝膠變軟，與底物形成更多粘附位點(diǎn)。通過(guò)水凝膠聚合物鏈間的動(dòng)態(tài)調節實(shí)現了可逆的按需粘附。

圖1. 水凝膠合成及可逆濕粘附作用機理圖。

該團隊通過(guò)一系列對比實(shí)驗發(fā)現，NIPAM和膠束溶液的協(xié)同作用是水凝膠溫度敏感粘附性能的關(guān)鍵因素。差示掃描量熱法（DSC）測試結果表明，溫度響應與NIPAM的最低臨界溶解溫度（LCST）無(wú)關(guān)，但NIPAM與SDS之間存在相互作用，影響了SDS的結晶溫度。原位FT-IR測試進(jìn)一步揭示了溫度升高會(huì )削弱鏈間氫鍵，釋放更多的粘附基團，從而增強粘附性能。流變學(xué)分析也證實(shí)了溫度變化對水凝膠分子鏈間相互作用的顯著(zhù)影響，使其從剛性轉變?yōu)槿嵝浴?/span>

圖2.水凝膠溫度敏感粘附性機理探究

PANC/T-Fe 水凝膠具有按需粘附特性，無(wú)需外部能量輸入，僅通過(guò)簡(jiǎn)單冰敷即可實(shí)現粘附轉換。在室溫（25°C）下，水凝膠柔軟且粘性強，與玻璃分離時(shí)不易剝離且會(huì )產(chǎn)生殘留；通過(guò)簡(jiǎn)單的冰敷，凝膠內聚力增加，彈性增強，剝離變?yōu)榱夹詣冸x，且低溫下粘附強度降低，冷卻時(shí)間延長(cháng)也會(huì )降低粘附強度。溫度循環(huán)測試表明，其粘附性能在5°C至 25°C的多次循環(huán)測試中基本保持不變，展現出良好的可逆性，可在多種環(huán)境中按需粘附，在組織愈合、材料按需修復和濕環(huán)境驅動(dòng)器等方面具有重要應用潛力。

圖3. 具有可逆粘附性的PANC/T-Fe水凝膠的性能測試

在液體環(huán)境中，該水凝膠的表現同樣令人矚目。水凝膠中的共聚物鏈含有親水和疏水單元，經(jīng) Fe3?處理后，親水和疏水鏈段在表面遷移重排，在水和油環(huán)境中均實(shí)現強粘附。利用國儀量子的電鏡(SEM3100)觀(guān)察了水凝膠鏈誘導遷移前后的網(wǎng)絡(luò )結構，驗證水凝膠的網(wǎng)絡(luò )變化。通過(guò)研究 NIPAM 和 PTA 對粘附性能的影響，發(fā)現二者共同作用使水凝膠在不同環(huán)境中表現出色，在干燥、水和油環(huán)境中的粘附強度分別可達 121kPa、227kPa 和 213kPa。對多種基材如玻璃、金屬、木材等均能產(chǎn)生強粘附，在多種有機溶劑和水溶液中也表現出良好的粘附性能。

圖4.PANC/T-Fe水凝膠在多種液態(tài)環(huán)境下的濕粘附性能

圖 S10. Fe³⁺浸泡前后PANC/T水凝膠截面的SEM圖像顯示，Fe³⁺浸泡后，PANC/T水凝膠內部的網(wǎng)狀結構變得更加松散，表明鏈的遷移。

該團隊研究的PANC/T-Fe水凝膠在實(shí)際應用中具有廣泛的前景，可用于材料損傷的臨時(shí)修復。例如，在船模漏洞修復實(shí)驗中，水凝膠能迅速阻止液體滲漏，修復后的船只可承受一定重量且無(wú)泄漏。在水和油環(huán)境中修復受損基底時(shí)，水凝膠能承受較高的最大爆破壓力（分別為57 kPa 和49 kPa）。當需要剝離水凝膠時(shí)，通過(guò)冰敷即可輕松實(shí)現，且不會(huì )殘留膠體，這一特性在生物醫學(xué)、智能材料等領(lǐng)域具有重要的應用價(jià)值。展示了其在實(shí)際應用中的巨大潛力。

圖5.PANC/T-Fe水凝膠對材料的臨時(shí)修復性能

該研究成功合成了具有多種環(huán)境強粘附和可逆粘附性能的 PANC/T-Fe 水凝膠，深入揭示了動(dòng)態(tài)鏈間相互作用對水凝膠粘附性能的影響機制，為新型智能粘附材料的設計提供了理論依據。其按需粘附特性無(wú)需外部能量，僅通過(guò)冰敷即可實(shí)現，為智能粘附材料在液體環(huán)境中的應用提供了新思路。這種水凝膠在粘附性能調控方面的創(chuàng )新，有望在多個(gè)領(lǐng)域得到廣泛應用，推動(dòng)智能粘合劑技術(shù)的發(fā)展，為解決材料粘附相關(guān)問(wèn)題提供了新的解決方案。

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